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基于新型非稠环小分子受体实现效率为14.53%的高性能OSCs
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前言

  近年来,有机太阳能电池(OSCs)以其成本低、重量轻、溶液可加工、灵活性强等优点受到了越来越广泛的关注,并得到了迅速发展。目前,研究人员已经开发出各种性能优异的给受体材料。其中,非富勒烯受体在提高光电转换效率(PCE)方面发挥了关键性作用,特别是基于A-D-A和A-DA'D-A结构的稠环电子受体(FREAs)可以提供强吸收,同时改进π电子的聚集和离域作用,基于FREAs的器件最高PCE现已超过18%。尽管该类器件具有优异的性能,但由于其合成路线复杂、产率低、成本高,限制了大规模商业化应用。

  与FREAs相比,非共价稠环电子受体(NFREAs)合成路线较为简单、而且产率高成本低廉。通过引入非共价构象结构,NFREAs具有与FREAs相当的平面性,以及近乎同等优异的光吸收能力和电荷传输迁移率。不久前,中国科学院大学黄辉教授课题组报道了一种新型NFREA,并命名为BTzO-4F,该分子由S---O分子内非共价相互作用和苯并三唑部分构成,最终获得了高达13.8%的PCE。然而,迄今为止,基于NFREAs器件的PCE仍然远远落后于基于FREAs的器件。因此,目前迫切需要开发构建高性能NFREAs的新方法。

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图1:三种新型NFREAs分子结构与性质

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简介
        基于之前的工作,近日,黄辉教授课题组又通过简单的两步法,设计并合成了一系列氟化程度逐渐提高的新型NFREAs,即BN-0F、BN-2F和BN-4F。在这些新型受体分子中,端基基团的不同氟化作用可以精确地调节电子性质、分子堆叠、电荷运输、薄膜形态和能量损失,从而对最终器件的开路电压(VOC)、短路电流密度(JSC)和填充因子(FF)进行微调。具体而言,研究人员将聚合物给体J52与BN-0F、BN-2F和BN-4F分别配对制备了相应的OSCs器件,发现随着氟化程度的增加,三种器件的VOC却逐渐降低,这一点与LUMO能级的变化一致。然而,JSC分别从21.91 mA cm-2增加到25.25 mA cm-2,然后达到25.76 mA cm-2,而FF均保持在60%以上。更重要的是,基于J52:BN-2F的器件PCE高达14.53%,是目前基于NFREAs器件的最高效率。

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图2:不同器件的光伏性能测试

         此外,研究人员还利用原子力显微镜和透射电镜研究了三种器件共混膜的表面形貌和体形貌。结果表明,所有这些共混膜均表现出非常光滑和清晰的纳米级形貌。二维掠入射广角X射线散射表征显示,共混膜的结晶度逐渐增强,进而导致了电子迁移率也随之提高。以上这些结果可以说明,与常使用的端基(INCN)相比,微调π-延伸端基的氟化程度可以调节受体分子的光捕获能力、能级变化和电荷传输性能。同时,也可以使得共混物薄膜的形态更精确,从而有利于实现高性能OSCs。

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图3:不同器件的共混膜形貌


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总结

  综上,该工作不仅设计合成了一系列新型简单高性能的NFREAs,同时也为促进基于NFREAs的OSCs的发展做出了巨大贡献。相关研究成果现已发表在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上,题为“High-performance Unfused-Ring Electron Acceptors for Organic Solar Cells Enabled by Noncovalent Intramolecular Interactions and End Group Engineering”。

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文中所涉及材料


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J52

1887136-01-7

ICB
2109805-70-9

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ICBF


ICB-2F


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